Năm 2000, Kim Tae-hee được nhân viên của một công ty quảng cáo phát hiện khi đang đi bộ ở nhà ga tàu điện ngầm Seoul. Từ đó, cô bắt đầu làm người mẫu đóng các quảng cáo thương mại.[20]

Năm 2001, khi đoàn làm phim điện ảnh Last Present cần tìm kiếm nữ diễn viên đóng vai của Lee Young Ae thời trung học thì Kim Tae Hee tham gia thử vai và được chọn. Đạo diễn phim cho biết, ông thấy ở Kim Tae-hee một vẻ thuần khiết như khí trời, giống với biệt danh người đẹp oxi của đàn chị Lee Young Ae.

Năm 2002, cô tham gia bộ phim ngắn Living in New Town và phim sitcom Let's Go. Năm 2003, cô góp mặt trong phim truyền hình Screen và A Problem at My Younger Brother's House. Kim Tae Hee chỉ thực sự được chú ý qua vai phản diện Han Yuri, cô em cùng cha khác mẹ độc ác của Choi Ji Woo trong bộ phim truyền hình ăn khách Nấc thang lên thiên đường cuối năm 2003 của đài SBS.[21][22]

Bắt đầu từ năm 2004, Kim Tae-hee được giao vai chính nhiều bộ phim, trong đó có loạt phim của KBS Forbidden Love và phim truyền hình Chuyện tình Harvard của đài SBS.

Sau đó cô thử sức trong các phim điện ảnh The Restless (2006) và phim hài lãng mạn Venus and Mars (2007). Tuy nhiên cả hai đều không thành công tại phòng vé. Cô tham gia phim truyền hình về đề tài mật vụ chống tội phạm Mật danh Iris. Đây là một trong những bộ phim tốn kém nhất trong lịch sử điện ảnh Hàn Quốc và đã thành công với tỉ suất người xem trung bình là 30%. Kim Tae-hee đã rơi nước mắt tại KBS Drama Awards khi cô đạt giải Excellence Award ở hạng mục Miniseries. Đây là giải thưởng diễn xuất đầu tiên của cô, bên cạnh các giải thưởng cho tân binh.

Kim Tae-hee rời công ty quản lý Namoo Actors vào tháng 1 năm 2010 để gia nhập Lua Entertainment, được thành lập bởi anh rể cô. Cùng năm đó, cô tham gia phim điện ảnh về đề tài thể thao đua ngựa Grand Prix.

Cô quay lại màn ảnh nhỏ với vai chính trong phim truyền hình My Princess (2011). Sau đó, cô tham gia bộ phim truyền hình Nhật Bản Boku to Star no 99 Nichi, với vai diễn là một ngôi sao của làn sóng Hallyu Hàn Quốc đem lòng yêu một vệ sĩ người Nhật.

Năm 2013, Kim Tae-hee lần đầu đóng phim cổ trang, Tình sử Jang Ok Jung với vai diễn phi tần Jang Hui-bin và vai vợ của Vương Hy Chi trong bộ phim truyền hình Trung Quốc cùng tên.

Năm 2015, Kim Tae Hee tham gia phim truyền hình của đài SBS Yong Pal với rating trên 20% đóng cùng bạn diễn Joo Won. Tuy còn nhiều lời phê bình về diễn xuất nhưng đó cũng là bộ phim hâm nóng tên tuổi của "Mỹ nhân đẹp nhất Hàn Quốc".